Поездки на Кавказ в 1901-1903 гг. стали для Сарьяна истинным откровением. Летом 1902 года художник побывал в Ани, древней столице Армении. «В красочных уголках юга, в древней нашей стране я вновь обрёл сказочный мир моего детства», - рассказывал художник.
(«Мартирос Сарьян», с.58). Под воздействием южного солнца и создаваемых им оптических цветовых эффектов меняется палитра и образная система первых творчески самостоятельных работ Сарьяна. «Самый трудный период моей жизни - это время первоначальных исканий, - вспоминает художник. - ...Проторенные дороги не удовлетворяли меня… Я решил следовать своим собственным устремлениям… Всё, что я писал с 1904 года, было сплетением реальности и фантастики. Реальности, потому что я писал под впечатлением увиденного; фантастики, поскольку я синтезировал это в своём воображении.» («Из моей жизни», с.78).
Так, в 1904-1907 гг. Сарьян создаёт акварельный цикл «Сказки и сны». Изображая простые по форме фигуры людей и животных на фоне многообразной, пока условной по характеру природы, Сарьян добивается необычной пластики и мелодичности. До предела упрощённые, элементы этих небольших по размеру композиций активизируют воображение зрителя, унося его в мир эмоциональных переживаний, дарующих ощущение удивительной гармонии мира.
Некоторые листы этого цикла были экспонированы в 1907 году в Москве, на выставке «Голубая роза», где впервые были представлены работы русских художников-символистов.
С 1908 года в произведениях Сарьяна акварель полностью заменяется темперой. Такие работы, как «У колодца, жаркий день», «У моря. Сфинкс», обнаруживают развитие красочной палитры художника. Чистые, звучные краски ложатся на картон отдельными длинными мазками, создавая искрящиеся переливы цветовой гаммы, насыщенной солнечным светом. Необходимо отметить и более ранние успешные опыты Сарьяна в технике темперы. Среди них выделяется созданная в 1905 году картина «Чары солнца». Простой, незамысловатый сюжет строится здесь путём гармоничного сочетания обобщённых, силуэтных форм, выписанных яркими красками. Звучное колористическое решение этой композиции предшествует знакомству Сарьяна с работами Матисса, основоположника французского фовизма. Первые выставки работ французских художников конца ХIХ - начала ХХ вв. из коллекции С.Щукина и И. Морозова были открыты в Москве лишь в 1906 году. Свои первые впечатления о новых принципах живописи европейских мастеров Сарьян выразил в одном из своих писем 1908 года: «Поразителен Гоген своей новой религией, открывшей сокровенный духовный мир дикарей европейцу. Бесподобен Сезанн, твёрд, убедителен в своей плотной и сверкающей живописи. Очень интересен Ван Гог, искатель беспокойный и больной». («Мартирос Сарьян. Письма», с.72). Вместе с тем Сарьян признавался, что знакомство с французами ещё более окрылило его и убедило в верности избранного пути и своих взглядов на живопись.
Многие художники России испытали в тот период влияние новой французской живописи. Однако работы Сарьяна отличались особыми средствами выразительности. В основе стилистических принципов армянского художника лежит соотношение больших плоскостей несмешанных чистых цветов, создающих обобщённую характеристику визуально воспринимаемых форм и пластики их движения. Сарьяну была близка стилистика средневековой армянской миниатюры, которую отличает взаимодействие контрастных цветов и простых ритмических линий, создающих символические формы, присущие непосредственности народного мышления. Подобная особенность художественного языка была творчески развита в произведениях Сарьяна и во многом определила своеобразие его стилистических приёмов.
В 1909 г. на смену фантастическим грёзам постепенно приходят более реальные, непосредственные наблюдения природы и окружающего мира. Намечается развитое в последующий период изменение технических приёмов, сюжетных мотивов и общей системы художественных образов. В картинах «Автопортрет», «Бегущая собака», «Гиены» кристаллизуется яркая, звучная палитра, цветовые гармонии покоряют лаконизмом и точностью образной характеристики. В этот период Сарьян активно участвует в выставках, организованных журналом «Золотое руно».